Το 1959 ο Μάνος Χατζιδάκις τον έκανε «σολίστ» στις συνθέσεις του. Τα επόμενα χρόνια, ο Γιώργος Ζαμπέτας «κέντησε» με τις ξεχωριστές πενιές του τις εισαγωγές και τα τραγούδια των Θεοδωράκη, Ξαρχάκου, Πλέσσα, Μαρκόπουλου, Μαρκέα, Καπνίση και πολλών άλλων συνθετών. Έγραψε ακόμα τραγούδια με τους Πυθαγόρα, Καγιάντα, Πρετεντέρη, Παπαδόπουλο, Τζεφρώνη, Μπακογιάννη και Παπαγιαννοπούλου, ενώ συνεργάστηκε στενά με τον κορυφαίο στιχουργό Χαράλαμπο Βασιλειάδη - Τσάντα, τον ποιητή Δημήτρη Χριστοδούλου και τον Αλέκο Σακελλάριο.
Στο ενεργητικό του περιλαμβάνονται πάνω από 250 τραγούδια, τα περισσότερα από τα οποία έγιναν επιτυχίες, όπως Πατέρα κάτσε φρόνιμα, Ρωμιός αγάπησε Ρωμιά, Σταλιά-σταλιά, Τι σου ’κανα και μ’ εγκατέλειψες, Τι γλυκό να σ’ αγαπούν, Ο πενηντάρης, Μάλιστα κύριε, Ο πιο καλός ο μαθητής κ.ά.
Με τα τραγούδια του ανέδειξε μια ολόκληρη γενιά τραγουδιστών: Τόλης Βοσκόπουλος, Μαρινέλλα, Δημήτρης Μητροπάνος, Βίκυ Μοσχολιού, Σταμάτης Κόκοτας, Δούκισσα κ.α.
Πήρε μέρος σε αρκετές θεατρικές παραστάσεις και κινηματογραφικές ταινίες (Κόκκινα Φανάρια, Λόλα, Οδός Ονείρων κ.ά.).
Πηγαίος, αθυρόστομος, χιουμορίστας, αλλά και μάγκας, αποκριθείς σε ερώτηση δημοσιογράφου για τη σχέση του με το χασίσι, απάντησε: «Αν έχω φουμάρει χασίσι; Λιβααααάδια. "Μάλιστα κύριε" (τίτλος τραγουδιού του Γ. Ζαμπέτα, με ερμηνεία δική του και στίχους του Αλέξανδρου Καγιάντα)».
Πέθανε στις 10 Μαρτίου του 1992.
